获释后，李之龙到北伐军总政治部负责宣传工作兼任新剧团主任。北伐军攻克武汉后，随国民政府迁都武汉，任中央人民俱乐部主任兼《血花日报》社社长。1927年蒋介石发动“四一二”政变，国共分裂。李之龙在中央人民俱乐部主办的《人民日报》上发表《“三二〇”反革命政变真相》一文，用事实揭露蒋介石当年所制造的中山舰事件内幕。公开痛斥蒋介石。宁汉合流后，李之龙在武汉秘密组织新海军社，从事兵运运动。随后潜往上海，企图策动中山、宝璧、自由等军舰的起义。不久由武汉辗转潜到广州，以港商身份从事海军兵运工作。未几，李之龙身份暴露，被迫东渡日本。 

    1928年2月6日，李之龙从日本乘坐法国邮轮经香港秘密回到广州，准备继续在海军中进行策反工作。一下船就被特务发现，当晚深夜特务包围了李之龙在豪贤路136号的住所，再度被捕。次日，蒋介石得知李之龙被捕，立即打电报给主持广州“清党”的李济深，命令把李解往南京。李济深接电后，打电话给承办李之龙案件的海军第四舰队司令陈策，叫他将李之龙押送到自己的司令部来。然而在2月8日，陈策以“策动海军叛乱”罪名判处李之龙死刑，同日，李之龙被杀害于广州黄花岗，时年31岁。